Publication detail

Plasmon assisted generation of solvated electrons from low work function scandium oxide and their utilization for enhanced nitrogen reduction

Year: 2025

Type of publication: článek v odborném periodiku

Name of source: Applied catalysis B: Enviromental

Publisher name: Elsevier B.V.

Place: Amsterdam

Page from-to: 125148

Titles:

Language	Name	Abstract	Keywords
cze	Plazmonem asistovaná generace solvátovaných elektronů z oxidu skandia s nízkou výstupní prací a jejich využití pro zesílenou redukci dusíku	Solvatované neboli hydratované elektrony představují nejmenší možný anion, který může existovat. Díky své mimořádné redoxní aktivitě mají tyto elektrony, uvězněné v „kleci“ rozpouštědla, obrovský potenciál v oblasti chemických transformací. Široké využití hydratovaných elektronů je však výrazně omezeno metodami jejich vzniku, které jsou buď velmi energeticky náročné, nebo založené na málo pravděpodobném dvoufotonovém procesu. V této práci navrhujeme racionálně navržené plasmonicky aktivní nanostruktury potažené materiálem s nízkou výstupní prací pro efektivní tvorbu a využití hydratovaných elektronů. V tomto případě je spřažená plasmonicky aktivní nanostruktura schopna účinně přeměňovat energii fotonů na energii plasmonem excitovaných horkých elektronů. Tyto elektrony jsou následně injektovány do materiálu s nízkou výstupní prací (v tomto případě oxidu skandia), což usnadňuje jejich přenos do okolního elektrolytu. Alternativně mohou injektované elektrony „čekat“ ve vrstvě oxidu skandia na další plasmonickou excitaci a být injektovány prostřednictvím dvoufotonového procesu. Vznik hydratovaných elektronů byl potvrzen pomocí různých technik, včetně vláknové optické spektroskopie a elektronové paramagnetické spektroskopie. Redoxní potenciál hydratovaných elektronů byl následně demonstrován při redukci dusíku, kde bylo dosaženo výtěžků NH₃ 28,3 a 38,0 µmol·g⁻¹·h⁻¹ ve foto- a fotoelektrochemickém režimu. Srovnání s alternativními metodami a materiály používanými pro realizaci NRR v „foto-režimu“ (nezaloženém na využití hydratovaných elektronů) ukazuje na obrovský potenciál navržené struktury a přístupu.	Plazmon; Materiál s nízkou výstupní prací; Solvatovaný elektron; Fotoredukce dusíku; Viditelné světlo
eng	Plasmon assisted generation of solvated electrons from low work function scandium oxide and their utilization for enhanced nitrogen reduction	Solvated or hydrated electrons represent smallest possible anion, which can exist. Due to enormous redox activity these electrons, entrapped in solvent cage, have enormous potential in the field of chemical transformation. However, wide utilization of hydrated electrons is significantly restricted by the methods of their creation, which are either highly energy demanding or based on less probable two photons process. In this work, we propose a rationally designed plasmon active nanostructures coated with low work function material for efficient production and utilization of hydrated electrons. In such case, the coupled plasmon active nanostructure can efficiently convert photon energy in the energy of plasmon excited hot electrons. The electrons are subsequently injected in the low work function material (in this case scandium oxide), facilitating their transfer to surrounding electrolyte. Alternatively, the injected electrons can "wait" in the scandium oxide layer for additional plasmon triggering and injecting through two photons process. The creation of hydrated electrons was confirmed by various techniques, including fiber based optical spectroscopy and electronic paramagnetic spectroscopy. The redox potential of hydrated electrons was subsequently demonstrated in nitrogen reduction, where the 28.3 and 38.0 mu mol'g- 1'h- 1 NH3 yield were reached in photo- and photoelectrochemical regimes respectively. Comparison with alternative method and materials, used for NRR performing in "photo-mode" (not based on hydrated electrons utilization) indicate the huge potential of the proposed structure and approach.	Plasmon; Low work function material; Solvated electron; Nitrogen photoreduction; Visible light

Search

Login for students

Login for employees

Publication detail

Departments

Other Parts

Map

Services

Popular Links