Přejít k hlavnímu obsahu

Přihlášení pro studenty

Přihlášení pro zaměstnance

Publikace detail

Selective Oxidation of Paraffins over Co-zeolites: Spectroscopic study
Autoři: Novoveská Kateřina | Wichterlová Blanka | Sobalík Zdeněk | Bulánek Roman
Rok: 2004
Druh publikace: ostatní - přednáška nebo poster
Název zdroje: 3rd EFCATS School on Catalysis
Název nakladatele:
Místo vydání:
Strana od-do:
Tituly:
Jazyk Název Abstrakt Klíčová slova
cze Selektivní oxidace parafinů na Co-zeolitech: spektroskopická studie. Katalytická aktivita Co-zeolitů různých topologií v oxidativní dehydrogenaci a amoxidaci byla studována a vzahována na pozice Co iontů v zeolitů. K objasnění koordinace Co iontů ex-situ UV-Vis experimenty prováděny na dehydratovaných Co zeolitech, a interakce complexů byla sledována pomocí UV-Vis a FTIR spekter v in-situ realných podmínkách oxidativní dehydrogenace a amoxidace. Dramatické rozdíly v aktivitě v oxidativní dehyrogenaci a amoxidaci etanu na Co-zeolitech s různými strukturami byly objeveny a následující sekvence aktivity vypozorována: Co-BEA>Co-MFI>>Co-MOR>Co-FER. Důvodem pro takové rozdíly v chování Co iontů může být lokalizace kationtů ve vnitřních porech, jejich koordinace a k tomu vztažená aktivita. UV-VIs specktra dehydratovaných vzorků rozlišuje tři koordinace kobaltu: Co-α, Co-β, Co-γ uvnitř zeolitické matrice v různých kationtových pozicích. Tyto centra jsou lokalizována v různých kanálech a intersekcích, takže je může rozlišovat i různá přístupnost pro reaktanty a intermediáty. Kvantitativní analýza kobaltových iontů v různých pozicích v jednotlivých matricích objasnila, že nejvíce populovaným centrem je Co- β kation ve všech studovaných katalyzátorech.Zhruba 30 % Co ions odpovídá  centru, 60-80 % β centru a γ centra jsou velmi málo populována. Takže β a  centra mohou kontrolovat aktivitu zeolitu. Zatímco Co- β centra ve všech strukturách jsou lokalizovány v hlavním kanále a tudíž snadno přístupné reaktantům, γ typ Co iontů v MFI a BEA zeolitech je snadno přístupný v kanálové intersekci a velkých porech, resp., ale ty Co ionty v MOR a FER strukturách jsou lokalizovány v úzkých vnitřně spojených kanálech. Co-zeolites, FTIR, paraffins
eng Selective Oxidation of Paraffins over Co-zeolites: Spectroscopic study Catalytic activity of Co-zeolites of various topologies in both oxidative dehydrogenation and ammoxidation was investigated and related to Co ion siting in zeolites. To elucidate Co ion co-ordination ex-situ UV-Vis experiments were employed in dehydrated Co-zeolites, and the interaction complexes were monitoring by UV-Vis and FTIR spectra at in-situ real conditions of the oxidative dehydrogenation and ammoxidation reactions. Dramatic differences in activity in oxidative dehydrogenation and ammoxidation of ethane of Co-zeolites with various structural types were observed with a following sequence: Co-BEA>Co-MFI>>Co-MOR>Co-FER. The reason for such differences in Co ions behaviour might be location of cations in the inner pores, their coordination and from that related reactivity. The UV-Vis spectra spectra of dehydrated samples distinguished three cobalt co-ordinations, Co-Ł\, Co-Ł], Co-Ł^ ?n?ninside zeolite matrices at different cationic sites. These sites are located in different channels and intersections, thus they might differ in their accessibility to reactants and intermediates. Quantitative analysis of Co ion siting at individual zeolite matrices revealed the Co- Ł] type ions to be the most populated in all zeolite structures investigated. Roughly up to 30 % of Co ions is at the ?Ń sites, 60-80 % at the Ł] sites and Ł^ sites are very low populated. Therefore, the Ł] and ?Ń sites might mostly control the zeolite activity. While Co- Ł] sites in all structures are located in the main channels easily accessible to reactants, Ł^ type Co ions in MFI and BEA zeolites are highly accessible in the channel intersection and large pores, resp., but those Co ions in MOR and FER structures are located in the narrow inter-connected channels. Co-zeolites, FTIR, paraffins