Publikace detail

Structural properties of chalcogenide glasses and the isocoordination rule: Disentangling effects from chemistry and network topology

Rok: 2022

Druh publikace: článek v odborném periodiku

Název zdroje: Physical Review B

Název nakladatele: American Physical Society

Místo vydání: College Park

Strana od-do: 014206

Tituly:

Jazyk	Název	Abstrakt	Klíčová slova
cze	Strukturní vlastnosti chalkogenidových skel a pravidlo isokoordinace: Oddělovací efekty od chemie a topologie sítě	Strukturní vlastnosti dvou složení skel Ge-As-Se (Ge10As10Se80 a Ge21As21Se58) jsou zkoumány kombinací simulací molekulární dynamiky na bázi DFT a experimentů rozptylu neutronů/rtg. Nejprve se zaměříme na strukturální charakteristiky, včetně strukturních faktorů, párových distribučních funkcí, úhlových distribucí, koordinačních čísel a sousedských distribucí, a porovnáme naše výsledky s experimentálními daty. Výsledky potvrzují očekávané koordinace na základě oktetového pravidla (SeII, AsIII a GeIV) nezměněné a jsou porovnány s ohledem na skla se stejným průměrným koordinačním číslem r, jako jsou binární skla systémů As30Se70 a Ge33Se67. Zvýšení obsahu (As,Ge) indukuje růst kruhových struktur, kterým dominují motivy sdílených hran (čtyřčlenné kruhy), kde převažují heteropolárními vazbami, zatímco homopolární vazby As-As a As-Ge jsou jednoznačně výhodnější než Ge-Ge. Tyto rysy signalizují, že jak topologické (kruhy), tak chemické (vazby) vlastnosti jsou odlišné s ohledem na související binární systémy. Verifikuje se platnost tzv. vibračního isokoordinačního pravidla, které uvádí, že vlastnosti vícesložkových chalkogenidů závisí pouze na r a výsledky vibrační analýzy ukazují, že toto pravidlo je splněno pouze pro složení bohaté na Se. Inspekce korelací prostřednictvím Bhatia-Thorntonova formalismu ukazuje, že topologické uspořádání se nejen liší mezi Ge10As10Se80 a Ge21As21Se58, ale také radikálně kontrastuje s ohledem na izokoordinovaná binární skla a vykazuje zjevně sníženou směrovou vazbu.	chalkogenidové sklo; molekulární dynamika; strukturní vlastnosti
eng	Structural properties of chalcogenide glasses and the isocoordination rule: Disentangling effects from chemistry and network topology	The structural properties of two Ge-As-Se glass compositions (Ge10As10Se80 and Ge21As21Se58) are investigated from a combination of density-functional-based molecular dynamics simulations and neutron/x-ray scattering experiments. We first focus on structural characteristics, including structure factors, pair distribution functions, angular distributions, coordination numbers, and neighbor distributions, and compare our results with the experimental data. Results leave anticipated coordinations from the octet rule (Se-II, As-III, and Ge-IV) unchanged, and these are contrasted with respect to glasses having the same average coordination number (r) over bar such as binary As30Se70 and Ge33Se67. The increase of (As,Ge) content induces a growth of ring structures that are dominated by edge-sharing motifs (four-membered rings) having mostly heteropolar bonds, while As-As and As-Ge homopolar bonds are clearly more favored than Ge-Ge. These features signal that both topological (rings) and chemical (bonds) features are different with respect to related binaries. The validity of the so-called vibrational isocoordination rule stating that properties of multicomponent chalcogenides depend solely on (r) over bar is checked, and results from a vibrational analysis indicates that this rule is merely satisfied for the Se-rich composition. An inspection of correlations via the Bhatia-Thornton formalism shows that topological ordering is not only different between Ge10As10Se80 and Ge21As21Se58 but also radically contrasts with respect to the isocoordinated binary glasses and displays an obvious reduced directional bonding.	ge-as-se; short-range order; molecular-dynamics; vibrational properties; noncrystalline solids; rigidity transitions; diffraction peak; ring statistics; intermediate; coordination

Search

Přihlášení pro studenty

Přihlášení pro zaměstnance

Publikace detail

Katedry

Ústavy a pracoviště

Jak nás najdete?

Služby

Často hledáte