Přejít k hlavnímu obsahu

Přihlášení pro studenty

Přihlášení pro zaměstnance

Publikace detail

Revealing Catalytic Properties of Palladium/Gold Systems toward Hydrogen Evolution, Oxidation, and Absorption with Scanning Electrochemical Microscopy
Autoři: Schott Christian M | Holl Julia | Zazpe Raul | Kopp Michael | Man Ondrej | Thalluri Sitaramanjaneya Mouli | Rodriguez Pereira Jhonatan | Schneider Peter M | Song Kun-Ting | Keles Emre | Peljo Pekka | Jasielec Jerzy J | Gubanova Elena L | Macák Jan | Bandarenka Aliaksandr S
Rok: 2025
Druh publikace: článek v odborném periodiku
Název zdroje: ACS Catalysis
Název nakladatele: American Chemical Society
Místo vydání: Washington
Strana od-do: 9035-9046
Tituly:
Jazyk Název Abstrakt Klíčová slova
cze Odhalení katalytických vlastností systémů palladium/zlato směrem k vývoji vodíku, oxidaci a absorpci pomocí rastrovací elektrochemické mikroskopii Palladium (Pd) je aktivní katalyzátor pro různé reakce, jako jsou reakce vývoje vodíku (HER) a oxidace vodíku (HOR). Jeho aktivitu však lze dále optimalizovat zavedením efektů napětí a ligandů z depozice Pd na vhodné substráty, jako je zlato (Au). V této studii používáme skenovací elektrochemickou mikroskopii (SECM) ke zkoumání katalytických vlastností takových systémů Pd/Au. Pro HER byla submonovrstva Pd (PdML) elektrochemicky nanesena na polovinu polykrystalického (pc) Au substrátu pomocí podnapěťové depozice (UPD). Měření lokalizované aktivity odhalila zlepšenou kinetiku HER pro atomy Pd na hranici Pd/Au v 0,1 M HClO4. V důsledku toho byla pomocí depozice atomární vrstvy (ALD) syntetizována sada vzorků Pd/Au se zvyšující se hustotou hranic Pd/Au. Tyto usazeniny Pd získané metodou ALD mají ve srovnání se submonovrstvou větší tloušťku, což činí tvorbu hydridů termodynamicky životaschopnou. Z tohoto důvodu byly vzorky zkoumány na absorpční aktivitu HOR/H pomocí redoxní kompetiční metody (RC). Zdůrazňujeme vliv kationtů v elektrolytech 0,1 M AMOH (AM = Li+, Na+, K+, Rb+, Cs+) na absorpční aktivitu HOR/H, přičemž vyšší aktivity vykazují větší kationty: jLiOH < jNaOH < jKOH < jRbOH < jCsOH. Z prostorového a časového rozlišení aktivity jsou identifikovány aktivní skvrny, které se s časem rozšiřují a snižují se koncentrací vodíku v elektrolytu. Další experimenty s laserově indukovaným proudovým přechodem (LICT) potvrzují závislost mezi kationty a elektrokatalytickou aktivitou pozorovanou pomocí RC-SECM. skenovací elektrochemická mikroskopie; reakce oxidace vodíku; reakce vývoje vodíku; tvorba hydridů; monovrstva; nanostruktury; palladium
eng Revealing Catalytic Properties of Palladium/Gold Systems toward Hydrogen Evolution, Oxidation, and Absorption with Scanning Electrochemical Microscopy Palladium (Pd) is an active catalyst for various reactions, such as hydrogen evolution (HER) and hydrogen oxidation (HOR) reactions. However, its activity can be further optimized by introducing strain and ligand effects from Pd deposition onto suitable substrates like gold (Au). In this study, we use scanning electrochemical microscopy (SECM) to investigate the catalytic properties of such Pd/Au systems. For the HER, a sub-monolayer of Pd (Pd-ML) was electrochemically deposited onto half of a polycrystalline (pc) Au substrate with underpotential deposition (UPD). The localized activity measurements revealed improved HER kinetics for Pd atoms at the Pd/Au border in 0.1 M HClO4. As a consequence, a set of Pd/Au samples with increasing density of Pd/Au borders was synthesized by atomic layer deposition (ALD). These ALD Pd deposits have an increased thickness compared to a sub-monolayer, which makes hydride formation thermodynamically viable. Because of this, the samples were investigated for the HOR/H absorption activity using the redox competition (RC) mode. We highlight the influence of cations in 0.1 M AMOH (AM = Li+, Na+, K+, Rb+, Cs+) electrolytes on the HOR/H absorption activity, displaying higher activities for larger cations: j(LiOH) < j(NaOH) < j(KOH) < j(RbOH) < j(CsOH). From the spatial and temporal resolution of the activity, active spots are identified, which expand with time and diminishing hydrogen concentration in the electrolyte. Additional laser-induced current transient (LICT) experiments confirm the dependency between cation and electrocatalytic activity observed with RC-SECM. scanning electrochemical microscopy; hydrogen oxidationreaction; hydrogen evolution reaction; hydride formation; monolayer; nanostructures; palladium